국립금오공대(총장 곽호상) 신소재공학부 전지신소재연구실 박철민 교수팀이 고성능과 안전성을 갖춘 전고체전지 개발에 성공했다.
리튬이온 이차전지는 가연성 유기 용매를 사용한 액체 전해질로서, 외부 충격이나 파손 시 배터리 내부에서 열폭주(thermal runaway)가 촉발되기 때문에 화재 및 폭발 위험이 있다.이같은 단점을 극복하기 위해 액체 전해질을 불연성의 고체전해질로 대체하는 전고체전지의 상용화를 위한 연구가 전 세계적으로 활발히 진행되고 있다.
하지만, 전고체전지에도 고성능 음극 소재 개발과 관련한 난관이 있다. 예를 들어 리튬(Li) 금속 음극은 충·방전 과정에서 덴드라이트(dendrite)가 형성돼 성능 저하 및 안전성 문제를 일으킨다. 또한, 실리콘(Si) 기반의 음극 및 무음극은 낮은 면적 용량(mAh/cm2) 및 고속 충전이 어려운 특성으로 인해 상용화가 어렵다.
박철민 연구팀은 주석(Sn) 기반의 합금계 소재인 철-주석 화합물(FeSn2)을 전고체전지용 음극소재로 제안했다.
연구팀은 실리콘 및 주석과 같은 합금계 음극소재가 리튬과 전기화학적으로 반응해 합금상을 형성하는 과정에서 발생하는 부피 변화에 주목했다. 이 부피 변화가 전고체전지 시스템에서 고체 간의 접촉을 유지하는 데 장애가 될 수 있다는 기존의 통념 극복을 위해, 합금계 음극소재의 기계적 특성을 면밀히 분석했다.
특히, 외부 압력이 가해지는 전고체전지 환경에서 음극소재의 기계적 특성이 전기화학 반응 중 어떤 현상을 초래하는 지에 대해 집중적으로 연구했다.
합금계 음극소재 중 '실리콘'은 높은 취성(외부에서 힘을 받았을 때 물체가 소성 변형을 거의 보이지 아니하고 파괴되는 현상)과 낮은 변형에너지로 인해 충·방전 시 쉽게 파괴되어 전기적 접촉 손실과 성능 열화를 나타낸다.
연구팀은 주석 대신 주석계 화합물(FeSn2) 음극소재가 외부 압력이 가해지는 전고체전지 환경에서 높은 탄성-소성 변형에너지가 충·방전 중에 형성된 공극을 메워 입자 간의 접촉을 장기간 유지할 수 있음을 증명했다.
연구팀은 FeSn2 음극소재를 활용해 NCM622 양극과 황화물 고체전해질(Li6PS5Cl)을 적용한 완전셀(full cell)을 제작했고, 이를 통해 높은 면적 용량(15.54 mAh/cm2)과 높은 에너지밀도(>200 Wh/kg)를 달성했다고 설명했다.
또한, 6분 및 3분 만에 충전이 가능한 10C 및 20C의 고속 충전 조건에서 1천회 이상의 뛰어난 사이클 안정성을 보였으며, 상용화를 위한 안전성, 넓은 작동 온도 범위, 비용 효율성 및 대량 생산 가능성을 입증했다.
박철민 교수는 "이번 성과는 리튬 금속계 음극 및 무음극 기반의 음극 소재 개발에 치우친 기존 전고체전지 연구에서 벗어나 새로운 가능성을 제시한 연구"라며 "전고체전지 상용화를 위한 고성능 음극소재 개발에 중요한 기여를 할 수 있을 것"이라고 밝혔다.